近来,中国科学院大连化学物理研讨所研讨员郭鹏、中国工程院院士刘中民团队与辽宁师范大学教授李国辉团队协作,规划构筑了一种高效选择性吸附别离二氧化碳/乙炔(CO)的分子筛资料,并结合结构解析及理论核算提醒了吸附别离过程中“离子门”效应的新机制。相关效果宣布在《德国应用化学》。
C2H2是一种重要的化工原料,大范围的应用于石油化学工业和机械制造等范畴。但是,在其出产的悉数过程中往往随同有CO2的生成。现在,CO2/C2H2别离首要依赖于高能耗的溶剂萃取和低温精馏办法。相比之下,吸附别离是一种更具远景的别离办法,特别是使用优先选择性吸附CO2的吸附剂一步取得高纯C2H2。但是,因为CO2和C2H2的动力学尺度、极化率等非常挨近,开发具有优先选择性吸附CO2的吸附剂仍面对应战。
本工作中,团队提出根据“离子门”效应的小孔分子筛吸附剂规划战略。研讨人员以小孔CHA分子筛为研讨目标,根据对CHA拓扑结构的拆解,规划抱负的骨架外阳离子个数及骨架硅铝比,并经过准确调控分子筛的硅铝比、阳离子类型及含量等参数,构筑了选择性辨认吸附CO2分子的K-CHA分子筛,完成了C2H2的一步高效纯化,并使用X-射线粉末衍射结构精修,从原子层面确认了K离子在K-CHA骨架中的落位。进一步,研讨人员结合理论核算表征提醒了K-CHA选择性吸附别离CO2/C2H2的机制。在之前报导的“离子门”效应中,占有孔口的离子时间短可逆地搬迁使得气体分子分散经过,本工作中,研讨人员发现离子与气体分子会产生协同搬迁,离子在不同的晶体学落位大将产生重排。这为“离子门”机制供给了新的见地。


